Ako speváčka vydala päť albumov, pričom najviac zarezonovali nahrávky IRM (produkoval ju Beck) a najnovšia platňa Rest, ktorú zaradili do výberu najlepších albumov roka aj britské denníky The Guardian či The Independent. Na tomto mimoriadne osobnom albume, ktorý vyšiel v novembri 2017, spolupracovala s takými hudobníkmi ako Paul McCartney, Connan Mockasin či Blood Orange a získala za ňu „francúzsku Grammy“ – Victoires de la Musique.
Charlotte Gainsbourg sa však preslávila aj vo svete filmu. Lars von Trier ju obsadil do snímok Antikrist (Cena pre najlepšiu herečku z festivalu v Cannes), Melancholia a Nymfomanka. Franco Zeffirelli v nej videl Janu Eyrovú (1996), Michel Gondry ju obsadil do Náuky o snoch (2006) po boku Gaela Garciu Bernala. Na konte má aj dve francúzske filmové ceny César a päť nomínácií na ne.
Charltotte Gainsbourg odštartovala hudobnú kariéru už ako 13-ročná kontroverzným duetom so svojim otcom s názvom Lemon Incest. Známy umelecký provokatér pokračoval v téme hraničného vzťahu s dcérou aj vo filme Charlote for Ever. Rovnako sa volá aj jej debutový album, ktorý vyšiel v roku 1986 a piesne naň zložil otec.
„Dospelým“ hudobným debutom Charlotte Gainsbourg je album 5:55, ktorý produkoval Nigel Godrich (Radiohead) a spolupracovala na ňom aj s Dunckelom a Godinom zo skupiny Air či Jarvisom Cockerom (Pulp). Ešte väčším úspechom bol druhý album IRM (2009), ktorý produkoval Beck. Obsahuje hity ako Heaven Can Wait či Trick Pony, ktorý sa objavil v hre FIFA 11, seriáli Grey’s Anatomy či v superbowl reklame s modelkou Adrianou Limou.
Cover verzia Hendrixovej skladby Hey Joe, ktorú Charlotte Gainsbourg nahrala opäť s Beckom sa zase objavila na soundracku k filmu Nymfomanka.
Na svojom aktuálnom albume Rest (2017) sa vyrovnáva so stratou otca i sestry Kate Barry. Aj na tomto albume sa objavili slávni spolupracovníci ako Paul McCartney, Connan Mockasin, Guy-Manuel de Homem-Christo (Daft Punk), Owen Pallet či producent SebastiAn. „Gainsbourg nielenže odhaľuje svoju bolesť, ale monumentalizuje ju. Kladie červený koberec a pozýva ľudí na predstavenie. Jej odmietanie byť oddelená od vlastného žiaľu je doslova smrti-vzdorujúci výkon,“ napísal o nahrávke Pitchfork.
„Charlotte nevyniká mimoriadnym rozsahom či technikou spevu. Jej pridanou hodnotou je charizma a emócie, ktoré prepožičiava skladbám – obzvlášť na pódiu,“ pozývajú na koncert organizátori.
